Die Kirche, die auch dienstags bis samstags (9-17 Uhr) zu Besuch und Gebet geöffnet ist, besitzt außergewöhnlich für eine evangelische Kirche eine Krypta, in der jeden Samstag Gottesdienst gefeiert wird (18 Uhr). In den Luftschutzräumen unter der Kirche fanden hunderte Bonner in den Bombennächten 1944/45 Schutz. Diese Räume werden alle zwei Jahre zur Bonner Kirchennacht geöffnet. Die Kreuzkirche ist bis heute ein Ort herausragender Kirchenmusik und besonders festlicher Gottesdienste in der Bundesstadt Bonn.

Direkt vor der Kreuzkirche befindet sich seit 2014 der Kirchenpavillon, der Neubau des ältesten offenen Kirchencafés in Deutschland, Zentrum der Stadtkirchenarbeit des Evangelischen Kirchenkreises Bonn.